近日，我院高效能量转换材料与技术创新团队在化学领域国际顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》（影响因子：16.4）发表题为“Unveiling Electrode–Electrolyte Interfacial Synergy in CTAB-Modulated Pd Single-Atom Catalysts for Efficient H2O2 Electrosynthesis”的研究论文（文章链接：http://doi.org/10.1002/anie.2707273）。我校为该研究成果的第一完成单位，团队青年教师肖卫平副教授和硕士研究生赵沁为论文共同第一作者，肖卫平副教授和团队带头人杨小飞教授为论文的共同通讯作者。该工作得到国家自然科学基金项目资助。
过氧化氢作为环境友好型多功能氧化剂，在精细化学合成、能源转化存储、绿色工业制造等诸多领域具有不可替代的应用价值。传统蒽醌法制备过氧化氢存在能耗高、工艺繁琐、污染性强等问题。相比之下，电催化二电子氧还原反应利用可再生电能在温和条件下原位制备过氧化氢，是极具前景的绿色合成技术。该反应属于典型的质子耦合电子转移过程，同时依赖电极电子转移与催化界面质子转移行为。目前，电催化制过氧化氢的研究多聚焦于调控催化剂结构与电子性质，优化*OOH中间体吸附行为与电子传输效率，但普遍忽略双电层界面质子活性的调控作用。同时，界面质子活性对催化性能的影响机制尚不明确，是该领域的重要研究瓶颈。
针对上述问题，研究团队提出电极-电解液协同调控策略，设计构建新型Pd/CeO2-MXene异质结，通过Pd-O-Ce化学键合作用锚定Pd单原子并优化其电子结构；同时引入阳离子表面活性剂CTAB调控界面氢键强度，实现催化界面微环境的协同优化。X射线吸收谱与理论计算结果表明：Pd‑O‑Ce键合锚定的钯单原子为实际活性位点，可显著降低H2O→*OOH→H2O2关键反应步骤的吉布斯自由能垒。原位红外光谱结果证实：界面吸附的CTAB增强水分子氢键作用，减少界面*H活性物种的供给，有效抑制过氧化氢分解副反应的发生。基于电极结构改性与界面微环境调控的协同效应，Pd/CeO2-MXene+CTAB复合体系在0.5 V电位下实现了2.02的低电子转移数和98.8%的高H2O2选择性，展现出优异的二电子电催化性能。本研究结合单原子催化与界面氢键工程，揭示了界面质子调控机制，为高性能质子耦合电催化剂的设计提供了新思路。
