近日，我院杨小飞团队在材料领域国际知名期刊《Advanced Functional Materials》（影响因子：19.0）发表题为“Elucidating Metal Coordination Interactions in Pt-Impregnated β-Ketoenamine-Imine Covalent Organic Frameworks for Efficient Photocatalytic Hydrogen Production”的研究论文（论文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.74589）。我校为该研究成果的第一完成单位，赵呈孝副教授和硕士研究生许丝丝为论文共同第一作者，杨小飞教授和吉林大学白福全教授为论文的共同通讯作者，该研究工作得到国家自然科学基金面上项目的资助。
β-酮烯胺连接的共价有机框架材料因其不可逆的烯醇-酮式互变异构，展现出增强的共轭效应、优异的光吸收性能等优点，在可见光驱动的光催化制氢领域受到广泛关注。该类材料的光催化分解水制氢速率受限于质子还原动力学迟缓以及表面活性位点不足等因素，通常需要负载贵金属铂作为助催化剂以提升整体性能。但是，铂在共价有机框架材料表面通常以多种形态呈现，其与骨架之间的作用方式及其对光生电荷分离、迁移及界面转移等关键过程的影响机制目前还缺乏系统性的研究。
针对上述关键科学问题，研究团队设计构建了两种结构明确的β-酮烯胺共价有机框架材料，系统研究了铂物种在光催化分解水制氢反应过程中的形成行为及构效关系。研究结果表明：共价有机框架材料骨架中邻近的双齿配位位点可实现对铂离子的高选择性锚定，从而生成原子级分散的铂负载型光催化剂。复合材料体系中构建的高效率金属-配体电荷转移通道，显著增强共轭骨架的电子离域程度，大幅提升光生载流子的迁移和分离效率。此外，光催化反应中原位生成的铂纳米颗粒也充当高效的光解水制氢活性位点，与共价有机框架锚定的铂金属配位结构产生催化协同效应，共同提升太阳能光催化分解水制氢性能。本研究为理性设计基于金属负载型共价有机框架的高效制氢催化剂开拓了新思路，并为光催化分解水反应中动态活性位点的认知提供了新见解。
