近日,催化领域国际顶级期刊《Applied Catalysis B: Environmental》(SCI一区,影响因子19.503)在线发表我院杨小飞教授团队题为“Regulating Donor-Acceptor Interactions in Triazine-Based Conjugated Polymers for Boosted Photocatalytic Hydrogen Production”的研究成果。理学院硕士研究生李昭霖为论文第一作者,化学与材料科学系赵呈孝副教授、杨小飞教授为共同通讯作者。该工作得到国家自然科学基金、江苏省自然科学基金、江苏省教育厅高校自然科学基金、南京林业大学杰出青年基金以及南京林业大学标志性成果培育项目的资助。
优异的太阳能光催化材料在应对能源和环境危机方面具有巨大的应用潜能,其中共轭聚合物半导体材料因其电子结构可调,光、热和化学稳定特性在光催化研究中备受青睐。然而,共轭聚合物光催化材料通常表现较低的光电子迁移率、严重的电子-空穴复合等不足,导致材料的光催化活性偏低。理论研究表明电子给体-受体(D-A)结构有利于光生电子的传输和分离,然而过大的D-A作用却不利于可见光的吸收。因此,通过聚合物结构设计,构建合适的D-A结构是提升共轭聚合物半导体材料光催化性能的关键之一。被大家关注的三嗪共轭聚合物是一类典型的D-A型聚合物,但大多数的三嗪聚合物的光催化活性并不理想。研究团队针对光催化活性较低的三嗪共轭聚合物进行了结构重组,通过引入1,3,4-噁二唑吸电子基元调节聚合物骨架的共平面性和推拉电子性质,进而平衡材料的可见光吸收与光生电子分离。实验结果表明,在三嗪共轭结构中引入联-1,3,4-噁二唑形成的改性共轭聚合物具有较快的光生电子-空穴分离,且在全光谱下光催化分解水制氢速率达到3000 μmol g-1 h-1。对共轭聚合物进行理论计算的结果表明:1,3,4-噁二唑的引入不仅可以促进其内部的电子传输,而且导致聚合物骨架上能提供更多的活性位点参与光催化分解水制氢反应。
文章链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337322003150